接力催化CO2制备高附加值化学品中催化剂的研究进展

doi:10.19964/j.issn.1006-4990.2024-0404

摘要/Abstract

摘要：

全球工业化快速发展导致二氧化碳（CO₂）的过度排放，继而引发日益严峻的“温室”效应，利用CO₂催化转化为高附加值化学品，可实现碳资源的循环利用和节能减排。随着CO₂热催化转化研究的不断深入及接力催化体系的构建，研究人员在CO₂接力催化制备高附加值化学品的研究中不断取得新的科研成果。总结了近期CO₂制备低碳烯烃、芳烃及含氧碳氢化合物的接力催化反应中各类催化剂的结构特点、接力催化反应机理及催化性能特点，详细分析了各类金属氧化物与不同分子筛结合形成的双功能催化剂在反应中的所起的作用，讨论了双功能催化剂上影响催化性能的关键因素。并对今后接力催化反应中双功能催化剂在活性组分结构、形貌、结合方式等方面的调整措施作出展望，以期提升CO₂的转化率和目标产品的选择性。

关键词: 接力催化, 二氧化碳, 高附加值化学品, 金属氧化物, 分子筛

Abstract:

The rapid development of global industrialization has led to excessive emissions of carbon dioxide（CO₂），which in turn has led to increasingly severe green house effect.The catalytic conversion of CO₂ into high value-added chemicals can achieve the recycling of carbon resources and energy conservation and emission reduction.With the continuous deepening of research on CO₂ thermal catalytic conversion and the construction of relay-catalysis systems，researchers had continuously achieved new scientific research results in the preparation of high value-added chemicals through CO₂ relay catalysis.By summarizing the mechanism and advantages of relay-catalysis reactions，as well as the recent structural characteristics，reaction mechanisms，and catalytic performance characteristics of various catalysts in the relay-catalysis reactions of CO₂ to prepare low-carbon olefins，aromatics，and oxygen-containing hydrocarbons，a detailed analysis was conducted on the role of bifunctional catalysts formed by the combination of various metal compounds and different molecular sieves in the reaction，and the key factors affecting catalytic performance on bifunctional catalysts were discussed.The adjustment measures of the structure，morphology，and binding mode of the active components of bifunctional catalysts in future relay-catalysis reactions were prospected，in order to improve the conversion rate of CO₂ and the selectivity of the target product.

Key words: relay-catalysis, CO₂, high value-added chemicals, metallic oxide, molecular sieves

中图分类号:

TQ116

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图/表 14

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参考文献 56

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催化剂	CO₂转化率/%	选择性/%						CO选择性/%
催化剂	CO₂转化率/%	CH₄	C₂⁼~C₄⁼	C₂⁰~C₄⁰	C₅⁺	CH₃OH	DME	CO选择性/%
MgAl₂O₄	0.8	12.0	13.0	16.0	9.0	48	2	97
MgGa₂O₄	7.8	0.9	0.1	0.0	0.0	65	34	87
ZnAl₂O₄	12.0	0.6	0.1	0.1	0.0	84	15	69
ZnGa₂O₄	9.8	0.2	0.0	0.0	0.0	98	0	68
MgAl₂O₄/SAPO-34	1.1	9.0	65.0	18.0	8.0	0	0	96
MgGa₂O₄/SAPO-34	8.7	1.9	65.0	25.0	8.3	0	0	82
ZnAl₂O₄/SAPO-34	15.0	0.7	87.0	10.0	2.2	0	0	49
ZnGa₂O₄/SAPO-34	13.0	1.0	86.0	11.0	2.0	0	0	46

催化剂	反应温度/℃	反应压强/MPa	反应空速/（mL· g^-1·h^-1）	CO₂转化率/%	C₂⁼~C₄⁼选择性/%	反应时间/h
Zn_0.5Ce_0.2Zr_1.8O₄/H-RUB-13^［31］	350	1	4 800	10.7	83.4	30
In₂O₃-ZnZrO _x /SAPO-34^［35］	380	3	9 000	17	85	48
In₂O₃/YSZ/SAPO-34^［28］	420	3	4 000	30.3	10.8	45
ZnZrO _x / SAPO-34^［24］	375	2	3 000	23.9	72.4
Zr₈Cd₁O _x /SAPO-18^［32］	370	2.5	5 000	17.8	85.6	50
ZnZrO _x / SAPO-18^［33］	360	2	4 500	8.6	90.6	120
GaZrO _x /SAPO-34^［27］	390	3	3 000	26.7	88.8	100
ZnAl₂O₄/SAPO-34^［26］	370	3	5 400	15	87
ZnCr₂O₄-ZSM-22^［34］	360	5	1 200	21.9	24（乙烯选择性）	60

催化剂	CO₂ 转化率/%	CO 选择性/%	加氢产物的选择性/%
催化剂	CO₂ 转化率/%	CO 选择性/%	C_1~2	C₃	C₄	C₅₊	B^a	T^b	X^c	C₉₊	BTX	Aro^d
ZnZr₇O（500）-片状Z5	17.2	31.4	14.1	18.1	14.6	1.3	0.7	4.9	41.1	5.1	46.7	51.8
ZnZr₇O（500）-空心Z5	14.1	40.3	18.3	17.8	29.1	2.8	0.5	2.5	23.3	5.7	26.3	32.0
ZnZr₇O（500）-球形Z5	10.8	61.6	15.4	13.2	26.6	3.6	0.7	2.4	17.0	21.0	20.1	41.1
ZnZr₇O（500）-链状Z5	13.5	60.5	18.0	14.8	25.7	7.2	0.7	2.0	17.2	14.4	19.9	34.3
In₂O₃-片状Z5	24.9	43.8	30.6	16.2	15.2	6.8	0.6	1.8	14.8	14.0	17.2	31.2
Cu-ZnO-Al₂O₃-片状Z5	34.5	84.3	43.2	10.7	30.1	4.0	0.1	0.3	0.4	6.2	0.8	7.0

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接力催化CO₂制备高附加值化学品中催化剂的研究进展

Research progress on catalysts for relay-catalysis of CO₂ to prepare high value-added chemicals

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