放电等离子烧结细晶0.8PMN-0.2PT陶瓷的介电性能

doi:10.19964/j.issn.1006-4990.2024-0173

摘要/Abstract

摘要：

铌镁酸铅-钛酸铅［Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃，PMN-PT］陶瓷是一种典型的驰豫铁电体。为了研究晶粒尺寸对PMN-PT陶瓷介电性能的影响，采用两步固相反应法合成了0.8PMN-0.2PT粉体，使用放电等离子烧结技术在不同温度下制备0.8PMN-0.2PT陶瓷，并分析了陶瓷的晶体结构、微观形貌和介电性能。结果表明：采用两步法能得到纯0.8PMN-0.2PT粉体，其晶粒尺寸约为0.36 μm；当烧结温度为1 100 ℃时，采用放电等离子烧结技术可以得到晶粒细小的纯0.8PMN-0.2PT陶瓷，晶粒尺寸约为0.69 μm，密度为8.02 g/cm³，但是其介电常数较低，最大值为12 708，介电-顺电转变峰为一个较宽的峰，且随频率增加，介电-顺电转变温度（T_c）向高温方向移动，呈现典型的弛豫特性。此外，在频率为1×10²~2×10⁶ Hz时，随温度升高，介电常数和介电损耗都升高。因此，采用放电等离子烧结法可以得到细晶致密且介电常数较高的0.8PMN-0.2PT陶瓷。

关键词: 铌镁酸铅-钛酸铅陶瓷, 两步反应法, 放电等离子烧结, 细晶, 介电性能

Abstract:

Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃（PMN-PT，lead magnesium niobate-lead titanate） ceramic is a typical relaxor ferroelectric material.In order to investigate the effect of grain size on the dielectric properties of PMN-PT ceramics，0.8PMN-0.2PT powder was synthesized using a two-step solid-state reaction method and 0.8PMN-0.2PT ceramics were prepared using a spark plasma sintering at different temperatures.The crystal structure，microstructure，and dielectric properties of the ceramics were analyzed.The results showed that pure 0.8PMN-0.2PT powder could be obtained by the two-step reaction method，and the grain size of the powder was about 0.36 μm.When the sintering temperature was 1 100 ℃，pure 0.8PMN-0.2PT ceramics with fine-grained was obtained by spark plasma sintering.The grain size was about 0.69 μm，the density was 8.02 g/cm³，but the dielectric constant was low，with the maximum value of 12 708.The dielectric-paraelectric transition peak was a very broad peak.With the increase of frequency，the dielectric-paraelectric transition temperature（T_c） moved towards the higher temperature，showing a typical relaxation characteristics.In addition，in the frequency range of 1×10² to 2×10⁶ Hz，both dielectric constant and dielectric loss were increased with increasing temperature.Therefore，dense 0.8PMN-0.2PT ceramics with fine-grained and high dielectric constant could be obtained by spark plasma sintering.

Key words: lead magnesium niobate-lead titanate ceramic, two-step reaction method, spark plasma sintering, fine-grained, dielectric properties

中图分类号:

TQ174.1

李磊, 李岳磊, 刘邦先. 放电等离子烧结细晶0.8PMN-0.2PT陶瓷的介电性能[J]. 无机盐工业, 2024, 56(11): 139-144.

LI Lei, LI Yuelei, LIU Bangxian. Dielectric properties of fine-grained 0.8PMN-0.2PT ceramics prepared by spark plasma sintering[J]. Inorganic Chemicals Industry, 2024, 56(11): 139-144.

图/表 6

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图6

参考文献 29

1	NOBLANC O， GAUCHER P， CALVARIN G.Structural and dielectric studies of Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃ ferroelectric solid solutions around the morphotropic boundary［J］.1996，79（8）：4291-4297.
2	LI Fei， CABRAL M J， XU Bin，et al.Giant piezoelectricity of Sm-doped Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃ single crystals［J］.Science，2019，364（6437）：264-268.
3	LI Fei， LIN Dabin， CHEN Zibin，et al.Ultrahigh piezoelectricity in ferroelectric ceramics by design［J］.Nature Materials，2018，17（4）：349-354.
4	XU Hang， WANG Bo， QI Ji，et al.Modulation of spin dynamics in Ni/Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃ multiferroic heterostructure［J］.Journal of Advanced Ceramics，2022，11（3）：515-521.
5	包国翠，李坤，杨光，等.镧掺杂PMN-PT陶瓷在准同型相界处的相组成调控［J］.硅酸盐通报，2022，41（10）：3647-3657.
	BAO Guocui， LI Kun， YANG Guang，et al.Phase composition tuning of lanthanum-doped PMN-PT ceramics at morphotropic phase boundary［J］.Bulletin of the Chinese Ceramic Society，2022，41（10）：3647-3657.
6	GAO Biao， YAO Zhonghua， LAI Dongyu，et al.Unexpectedly high piezoelectric response in Sm-doped PZT ceramics beyond the morphotropic phase boundary region［J］.Journal of Alloys and Compounds，2020，836：155474.
7	王歆，庄志强，齐雪.0.8PMN-0.2PT弛豫铁电粉体的溶胶-凝胶法制备及其性质［J］.无机材料学报，2002，17（2）：306-310.
	WANG Xin， ZHUANG Zhiqiang， QI Xue.Preparation and characterization of PMN-PT relax ferroelectric powder by sol-gel meth-od［J］.Journal of Inorganic Materials，2002，17（2）：306-310.
8	王文文，姜全振，范宪勇，等.溶胶-凝胶法制备0.85Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-0.15PbTiO₃铁电陶瓷及其性能研究［J］.聊城大学学报（自然科学版），2009，22（2）：36-39.
	WANG Wenwen， JIANG Quanzhen， FAN Xianyong，et al.Preparation and characterization of 0.85Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-0.15PbTiO₃ ferroelectric ceramics via sol-gel method［J］.Journal of Liaocheng University（Natural Science Edition），2009，22（2）：36-39.
9	ZHAO Shixi， LI Qiang， FENG Yuchuan，et al.Microstructure and dielectric properties of PMN-PT ceramics prepared by the molten salts method［J］.Journal of Physics and Chemistry of Solids，2009，70（3/4）：639-644.
10	陈伟，杜国维，马肇曾，等.共沉淀法合成铌镁酸铅：钛酸铅介电陶瓷粉末［J］.北京科技大学学报，1995，2（5）：472-475.
	CHEN Wei， DU Guowei， MA Zhaozeng，et al.Sythesis of lead magnesium niobate-lead titanate dielectric ceramic powder by a coprecipitation process［J］.Journal of University of Science and Technology Beijing，1995，2（5）：472-475.
11	TARALE A N， PREMKUMAR S， REDDY V R，et al.Dielectric and ferroelectric properties of（1-x）PMN-（x）PT synthesized by co-precipitation method［J］.Ferroelectrics，2017，516（1）：8-17.
12	GHASEMIFARD M， HOSSEINI S M， KHORRAMI G H.Synthesis and structure of PMN-PT ceramic nanopowder free from pyrochlore phase［J］.Ceramics International，2009，35（7）：2899-2905.
13	陈辛尘，王评初，潘晓明，等.铌镁酸铅-钛酸铅陶瓷介电与压电性能的研究［J］.无机材料学报，2000，15（1）：109-113.
	CHEN Xinchen， WANG Pingchu， PAN Xiaoming，et al.Piezoelectric properties of PMN-PT ceramics near morphotropic phase boundary［J］.Journal of Inorganic Materials，2000，15（1）：109- 113.
14	曹林洪，姚熹.纯钙钛矿相PMN-PT的改进铌铁矿法合成［J］.空军工程大学学报（自然科学版），2007，8（1）：88-91.
	CAO Linhong， YAO Xi.Ynthesis of pure perovskite phase PMN-PT by modified columbite precursor method［J］.Journal of Air Force Engineering University（Natural Science Edition），2007， 8（1）：88-91.
15	包国翠，李坤，杨光，等.两步预烧工艺制备La-PMN-PT陶瓷的压电性能［J］.陶瓷学报，2023，44（1）：78-88.
	BAO Guocui， LI Kun， YANG Guang，et al.Piezoelectric property of La-PMN-PT ceramics prepared by the two-step calcination process［J］.Journal of Ceramics，2023，44（1）：78-88.
16	喻秋山，苏玉长，热比古丽·图尔荪，等.两步合成法制备高纯铌镁酸铅-钛酸铅复合粉体及其性能表征［J］.粉末冶金材料科学与工程，2018，23（4）：439-444.
	YU Qiushan， SU Yuchang，RABIGUL·Tursun，et al.Two step synthesis and characterization of high purer PMN-PT composite powder［J］.Materials Science and Engineering of Powder Metallurgy，2018，23（4）：439-444.
17	CHAIM R， CHEVALLIER G， WEIBEL A，et al.Grain growth during spark plasma and flash sintering of ceramic nanoparticles：A review［J］.Journal of Materials Science，2018，53（5）：3087-3105.
18	TOKITA M.Progress of spark plasma sintering（SPS） method，systems，ceramics applications and industrialization［J］.Ceramics，2021，4（2）：160-198.
19	BRZEZIŃSKA D， BOCHENEK D， NIEMIEC P，et al.Properties of PBZTS ferroelectric ceramics obtained using spark plasma sintering［J］.Materials，2023，16（17）：5756.
20	ZUO Ruzhong， GRANZOW T， LUPASCU D C，et al.PMN-PT ceramics prepared by spark plasma sintering［J］.Journal of the American Ceramic Society，2007，90（4）：1101-1106.
21	DENG Xiangyun， WANG Xiaohui， WEN Hai，et al.Ferroelectric properties of nanocrystalline barium titanate ceramics［J］.Applied Physics Letters，2006，88（25）.Doi：10.1063/1.2213508.
22	王军军，郑立梅，杨彬.烧结温度对0.68Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-0.32PbTiO₃陶瓷电学性能的影响［J］.石家庄学院学报，2012，14（6）：5-9.
	WANG Junjun， ZHENG Limei， YANG Bin.Effect of sintering temperature on the electric properties of 0.68Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-0.32PbTiO₃ ceramics［J］.Journal of Shijiazhuang University，2012，14（6）：5-9.
23	贾甜甜，蔡长龙.稀土掺杂Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃压电陶瓷的烧结特性研究［J］.人工晶体学报，2019，48（11）：2123-2129，2145.
	JIA Tiantian， CAI Changlong.Sintering characteristics of rare earth doped Pb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃ piezoelectric cerami-cs［J］.Journal of Synthetic Crystals，2019，48（11）：2123-2129，2145.
24	PRAMANIK R， SAHUKAR M K， MOHAN Y，et al.Effect of grain size on piezoelectric，ferroelectric and dielectric properties of PMN-PT ceramics［J］.Ceramics International，2019，45（5）：5731-5742.
25	冷森林，刘强，曹珍珠，等.超快速高温烧结钛酸钡压电陶瓷的制备及性能［J］.硅酸盐学报，2023，51（3）：698-705.
	LENG Senlin， LIU Qiang， CAO Zhenzhu，et al.Preparation and property of BaTiO₃ ceramics by ultrafast-high temperature sintering［J］.Journal of the Chinese Ceramic Society，2023，51（3）：698-705.
26	欧阳林虹，王文倩，王文伟，等.二氧化硅掺杂钛酸锶钡陶瓷的介电性能与电卡效应［J］.无机盐工业，2020，52（3）：39- 44.
	OUYANG Linhong， WANG Wenqian， WANG Wenwei，et al.Dielectric properties and electrocaloric effect of SiO₂ doped Ba_0.65Sr_0.35TiO₃ ceramics［J］.Inorganic Chemicals Industry，2020，52（3）：39-44.
27	熊彩莲，孙国斌，李恒，等.掺杂Ba（Zr_0.15Ti_0.85）O₃陶瓷的结构与电性能研究［J］.无机盐工业，2024，56（8）：60-66.
	XIONG Cailian， SUN Guobin， LI Heng，et al.Study on structure and electrical properties of Ba（Zr_0.15Ti_0.85）O₃ doped ceramics［J］.Inorganic Chemicals Industry，2024，56（8）：60-66.
28	邹清栎，邹建新.钛酸钡基电子陶瓷材料的改性进展［J］.无机盐工业，2022，54（6）：46-54.
	ZOU Qingli， ZOU Jianxin.Modification progress on barium titanate-based electronic ceramic materials［J］.Inorganic Chemicals Industry，2022，54（6）：46-54.
29	李雪梅.固相法制备亚微米钛酸钡粉体的研究［D］.重庆：重庆理工大学，2023.
	LI Xuemei.Study on preparation of submicron barium titanate powder by solid state method［D］.Chongqing：Chongqing University of Technology，2023.

[1]	熊彩莲, 孙国斌, 李恒, 邢峰. 掺杂Ba（Zr_0.15Ti_0.85）O₃陶瓷的结构与电性能研究[J]. 无机盐工业, 2024, 56(8): 60-66.
[2]	李雪梅, 黄福祥, 龙敏, 田中青, 孟范成, 罗晓阳. 甘氨酸对固相法合成钛酸钡粉体的影响[J]. 无机盐工业, 2023, 55(7): 65-69.
[3]	欧阳林虹,王文倩,王文伟,吴洁茹,薛昊. 二氧化硅掺杂钛酸锶钡陶瓷的介电性能与电卡效应[J]. 无机盐工业, 2020, 52(3): 39-44.
[4]	韩淑芬, 陈伟伟, 于洁. 钛酸钡纳米复合材料制备与性能研究[J]. 无机盐工业, 2016, 48(12): 19-.

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