空气中CO2电辅助式光催化高选择性转化的研究

doi:10.19964/j.issn.1006-4990.2023-0627

摘要/Abstract

摘要：

近年来，空气中CO₂浓度逐年升高，迫切需要一种技术将空气中低浓度CO₂转化为高附加值产品。研究设计了一种具有双池双界面的电辅助光催化系统，并通过聚多巴胺修饰法将Cu负载在二氧化钛纳米阵列（TNTAs）上，在催化过程中部分Cu被氧化成CuO，形成p-n结，在没有牺牲剂和碱性吸收液的条件下，通过电辅助式光催化实现了空气中CO₂稳定、高效、高选择性地转化为CO。在+0.8 V电位辅助下，紫外光照射8 h时CO产率达到113.7 µmol/（m²·h），是TNTAs［45 µmol/（m²·h）］的2.53倍；以8 h为一个循环，5个循环后，CO产率约为第一循环的72.4%。光催化性能的提高归因于Cu的引入增加了光谱的吸收范围，提高了对可见光的利用率，抑制了光生载流子的复合。此外，施加正电位时，电流方向与p-n结的内电场的电流方向相同，进一步促进电子的迁移，电子-空穴对得到更加有效的分离，使复合材料光催化还原CO₂的性能进一步提高。本研究推动了光催化技术向实际应用的发展，为碳循环提供了新的见解和支持。

关键词: 电辅助光催化, 空气, CO₂还原, 气-固界面, 碳循环

Abstract:

In recent years，the concentration of CO₂ in the air has increased year by year，and a technology is urgently needed to convert low-concentration CO₂ in the air into high value-added products.In this study，an electro-assisted photocatalytic system with double cells and double interfaces was designed，and Cu was loaded on titanium dioxide nanoarrays（TNTAs） by polydopamine modification.During the catalytic process，some Cu was oxidized to CuO to form a p-n junction.Under the condition of no sacrificial agent and alkaline absorption liquid，CO₂ in the air was stably，efficiently and selectively converted into CO by electro-assisted photocatalysis.Specifically，under the assistance of +0.8 V potential，the CO yield reached 113.7 µmol/（m²·h） after 8 h of UV irradiation，which was 2.53 times that of TNTAs［45 µmol/（m²·h）］.After 5 cycles with 8 h as a cycle，the CO yield was about 72.4% of the first cycle.The improvement of photocatalytic performance was attributed to the introduction of Cu，which increased the spectral absorption range，improved the utilization of visible light，and inhibited the recombination of photogenerated carriers.In addition，when a positive potential was applied，the current direction was the same as the current direction of the internal electric field of the p-n junction，which further promoted the migration of electrons，and the electron-hole pair was more effectively separated，so that the photocatalytic reduction of CO₂ by the composite material was further improved.This study promoted the development of photocatalytic technology to practical applications and provided new insights and support for the carbon cycle.

Key words: electro-assisted photocatalytic, air, CO₂reduction, gas-solid interface, carbon cycle

中图分类号:

TQ134.11

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