钙硅酸盐矿物湿法碳酸化封存二氧化碳实验研究

doi:10.19964/j.issn.1006-4990.2022-0652

摘要/Abstract

摘要：

钙硅酸盐矿物湿法碳酸化封存CO₂是具有发展前景的固碳技术。为了比较不同种类的含钙硅酸盐矿物固碳效果的差异，研究了温度、压力、液固比（mL/g）、粒度及矿物添加剂（NaHCO₃和NaCl）对硅灰石和钙长石湿法碳酸化封存CO₂效果的影响。结果表明，硅灰石和钙长石的碳酸化产物分别是方解石和文石，热重实验结果显示，方解石的热稳定性强于文石。各实验条件下硅灰石碳酸化转化率均高于钙长石，两种矿物碳酸化转化率随压力增大、粒度减小、NaHCO₃和NaCl的加入而增大；获得了硅灰石和钙长石的最大碳酸化转化率分别为83.62%、16.20%，二者差异显著。在温度为120~210 ℃两种矿物溶解吉布斯自由能（ΔG_r ）的计算表明，硅灰石溶解过程的吉布斯自由能始终小于钙长石溶解吉布斯自由能，说明硅灰石溶解速率和溶解反应自发进行的程度都大于钙长石，这是影响钙硅酸盐矿物碳酸化反应活性的关键因素。

关键词: 硅灰石, 钙长石, 湿法碳酸化, 封存CO₂, 固碳技术

Abstract:

Wet carbonation of calcium silicate minerals for CO₂ sequestration is a promising carbonsequestration technology.To compare the carbon sequestration effects of different calcium silicate minerals，the effects of temperature，pressure，liquid-solid ratio（mL/g），particle size and mineral additives（NaHCO₃ and NaCl） on CO₂ sequestration by wet carbonation of wollastonite and anorthite were investigated.The results showed that the carbonation products of wollastonite and anorthite were calcite and aragonite，respectively，and the results of the thermogravimetric experiment indicated that the thermostability of calcite was higher than that of aragonite.The carbonation conversion of wollastonite was higher than that of anorthite under all test conditions，and the carbonation conversion of the two minerals was increased with increasing pressure，decreasing particle size，and the addition of NaHCO₃ and NaCl.The maximum carbonation conversions of 83.62% and 16.20% were obtained for wollastonite and anorthite，respectively，with significant differences.The results of Gibbs free energy of dissolution（ΔG_r ） showed that，in the range of 120~210 ℃，the ΔG_r of wollastonite was always lower than that of anorthite，indicating that the rate of dissolution and the spontaneously occurring extent of dissolution reaction of wollastonite were both greater than that of anorthite.It was a key factor affecting the activity of the carbonation reaction for calcium silicate minerals.

Key words: wollastonite, anorthite, wet carbonation, sequestered CO₂, carbon sequestration technology

中图分类号:

TQ127.1

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图/表 14

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参考文献 31

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样品编号	原料	溶液组分	温度/ ℃	压力/ MPa	液固比	粒度/ mm
#1	硅灰石/ 钙长石	蒸馏水	120	5	10∶1	0.038~ 0.074
#2			150
#3			180
#4			210
#5	硅灰石/ 钙长石	蒸馏水	150	4	10∶1	0.038~ 0.074
#6				3
#7				2
#8				1
#9	硅灰石/ 钙长石	蒸馏水	150	5	20∶1	0.038~ 0.074
#10	硅灰石/ 钙长石	蒸馏水	150	5	5∶1	0.038~ 0.074
#11	硅灰石/ 钙长石	蒸馏水	150	5	20∶1	<0.038
#12	硅灰石/ 钙长石	0.5 mol/L NaHCO₃	150	5	20∶1	<0.038
#13		0.5 mol/L NaCl
#14		0.5 mol/L NaHCO₃+ 0.5 mol/L NaCl

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