双金属掺杂SBA-15催化合成双酚F及其同分异构体调控

doi:10.19964/j.issn.1006-4990.2023-0380

摘要/Abstract

摘要：

以Al和Zr的金属盐为前驱物、正硅酸乙酯为硅源，通过直接水热法制备了不同n（Si）/n（M）（M=Al、Zr或Al-Zr）的催化剂M-SBA-15。通过X射线衍射、N₂吸附-脱附、吡啶红外光谱等手段对制备样品进行了表征，并将其用于催化苯酚、甲醛的羟烷基化反应中合成双酚F。结果表明：Al和Zr原子成功掺杂到SBA-15的骨架中，并且在M-SBA-15上同时存在Brønsted酸和Lewis酸位点；当n（Si）/n（M）为20时，催化效果最好，双酚F的收率达到82.4%，此外，可以通过调控原料中的n（Al）/n（Zr），调节4，4′-，2，4′-，2，2'-双酚F含量；最后，提出了M-SBA-15催化合成双酚F的可能反应机理。

关键词: 双金属掺杂SBA-15, 催化合成, 双酚F, 同分异构体调控

Abstract:

Using metal salts of Al and Zr as precursors and ethyl orthosilicate as a silicon source，the catalyst M-SBA-15 doped with different n（Si）/n（M）（M=Al，Zr or Al-Zr） was prepared by direct hydrothermal method. The synthesized samples were characterized by X-ray diffraction，N₂ adsorption-desorption and pyridine infrared spectroscopy，and were used to catalyze the hydroxylalkylation reaction of phenol and formaldehyde to synthesize bisphenol F. The results showed that Al and Zr atoms were successfully doped into the skeleton of SBA-15，and there were both Brønsted and Lewis acid sites on M-SBA-15. When n（Si）/n（M） was 20，the catalytic effect was the best，and the yield of bisphenol F reached 82.4%. In addition，the content of 4，4′-，2，4′-，2，2′-bisphenol F could be adjusted by adjusting n（Al）/n（Zr） in raw materials. Finally，the possible reaction mechanism of M-SBA-15 catalytic synthesis of bisphenol F was proposed.

Key words: bimetal doped SBA-15, catalytic synthesis, bisphenol F, isomer regulation

中图分类号:

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图/表 11

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参考文献 15

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样品	比表面积/ （m²·g^-1）	孔径/ nm	孔容量/ （cm³·g^-1）
SBA-15	817	6.654	0.814
M-10	815	6.648	0.887
M-20	727	6.628	0.921
M-30	825	5.679	0.856
M-50	849	6.644	0.896

催化剂	反应4 h后双酚F收率/%	反应4 h后双酚F同分异构体分布/%
催化剂	反应4 h后双酚F收率/%	4，4′-双酚F	2，4′-双酚F	2，2′-双酚F
SBA-15	—	—	—	—
M-10	57.1	20.0	51.0	29.0
M-20	76.6	19.4	56.8	23.8
M-30	62.8	17.1	56.2	26.7
M-50	48.6	20.4	55.0	24.6

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