4A分子筛负载Ce和γ-Fe2O3去除水中Sb（Ⅲ）和Sb（Ⅴ）的研究

doi:10.19964/j.issn.1006-4990.2023-0167

摘要/Abstract

摘要：

为深度处理水中的三价锑［Sb（Ⅲ）］和五价锑［Sb（Ⅴ）］，采用共沉淀法合成铈（Ce）、铁（γ-Fe₂O₃）负载的4A分子筛新型吸附剂（4A@Ce-Fe）。Ce和γ-Fe₂O₃的负载显著提高了4A分子筛对锑的吸附能力，当铈铁质量比为1∶3、pH=7.0时，4A@Ce-Fe对Sb（Ⅲ）和Sb（Ⅴ）的最大吸附容量分别为50.50 mg/g和10.03 mg/g。4A@Ce-Fe的饱和磁化强度为23.70 emu/g，有良好的磁分离性能。Langmuir等温线模型可以更好地拟合Sb（Ⅲ）的吸附，而Langmuir和Freundlich两种等温线模型都能很好地拟合Sb（Ⅴ）的吸附。吸附动力学数据拟合表明，Sb（Ⅲ）和Sb（Ⅴ）的吸附更符合准二级动力学模型。4A@Ce-Fe在初始pH为4.0~10.0时有较好的吸附效果，Ce、Fe几乎没有溶出；共存Cl^-、SO₄^2-和NO₃^-对Sb（Ⅲ）和Sb（Ⅴ）的吸附效果影响较小，而共存HCO₃^-和H₂PO₄^-的影响则较大。XRD、SEM、BET、FT-IR、XPS等测试结果表明，Sb（Ⅲ）和Sb（Ⅴ）在4A@Ce-Fe上可能的吸附机理包括离子交换、表面络合和氧化还原反应，其中M—O—Sb配合物的形成对Sb的吸附起主要作用。

关键词: 4A分子筛, 铈负载, γ-Fe₂O₃负载, 锑吸附

Abstract:

In order to efficiently remove Sb（Ⅲ） and Sb（V） from water，a new type of Ce and Fe-loaded 4A molecular sieve adsorbent（4A@Ce-Fe） was synthesized by coprecipitation method.Ce and γ-Fe₂O₃ loading significantly improved the adsorption capacity of molecular sieve for antimony.When the Ce∶Fe mass ratio was 1∶3 and pH was 7.0，the maximum adsorption capacity of 4A@Ce-Fe for Sb（Ⅲ） and Sb（V） was 50.50 mg/g and 10.03 mg/g，respectively.The saturation magnetization of 4A@Ce-Fe was 23.70 emu/g，which had good magnetic separation performance and was easy to separate from water.Langmuir isotherms could well fit the adsorption of Sb（Ⅲ） and Sb（V），and Langmuir and Freundlich isotherms could well fit the adsorption data of Sb（V）.The adsorption kinetics study showed that the adsorption of Sb（Ⅲ） and Sb（V） was more in line with the pseudo-second-order kinetic model.The adsorbent had good adsorption effect on antimony at the initial pH=4.0~10.0，and Ce and Fe were hardly dissolved out.Cl^-，SO₄^2- and NO₃^- had little effect on the adsorption of Sb（Ⅲ） and Sb（V），and the presence of HCO₃^- and H₂PO₄^- significantly reduced the adsorption capacity.XRD，SEM，BET，FT-IR，XPS and other test results showed that the possible adsorption mechanisms of Sb（Ⅲ） and Sb（V） on 4A@Ce-Fe included ion exchange，surface complexation and oxidation-reduction reaction.The formation of M—O—Sb complex played a major role in Sb adsorption.

Key words: 4A molecular sieve, cerium loaded, γ-Fe₂O₃ loaded, antimony adsorption

中图分类号:

O647.33

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图/表 17

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参考文献 30

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铈铁质量比	w （Al₂O₃）/%	w （SiO₂）/%	w （Na₂O）/%	w （CeO₂）/%	w （Fe₂O₃）/%
1∶0	26.73	29.65	15.00	14.60	0
2∶1	23.54	26.53	10.57	17.24	6.26
3∶2	24.37	26.70	11.98	14.53	9.18
1∶1	22.81	25.66	11.33	12.69	11.28
1∶2	21.69	23.71	11.27	10.87	22.09
1∶3	19.38	20.75	9.87	9.46	31.02
0∶1	22.46	23.81	12.92	0	38.11

样品	温度/℃	Q_e，exp/（mg·g^-1）	准一级动力学模型			准二级动力学模型
样品	温度/℃	Q_e，exp/（mg·g^-1）	k₁/min^-1	Q_e，cal/（mg·g^-1）	R₁²	k₂/（g·mg^-1·min^-1）	Q_e，cal/（mg·g^-1）	R₂²
Sb（Ⅲ）	25	40.68	0.225	37.77	0.909 2	9.15×10^-3	39.46	0.987 6
Sb（Ⅴ）	25	7.72	0.293	7.21	0.873 9	3.46×10^-2	7.59	0.971 0

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4A分子筛负载Ce和γ-Fe₂O₃去除水中Sb（Ⅲ）和Sb（Ⅴ）的研究

Study on 4A molecular sieve loaded with Ce and γ-Fe₂O₃ for removal of Sb（Ⅲ） and Sb（Ⅴ） in water

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吸附剂	磁性	Sb种类	pH	Q_m/（mg·g^-1）
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Fe₃O₄/HCO^［22］	有	Sb（Ⅲ）	7.0	22.85
Fe₃O₄负载沸石^［23］	有	Sb（Ⅴ）	7.0	19
4A@Ce-Fe	有	Sb（Ⅲ）	7.0	50.50
4A@Ce-Fe	有	Sb（Ⅴ）	7.0	10.03

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